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In der vorliegenden Promotionsarbeit werden Aluminiumisopropoxidfluoride und verwandte kristalline und amorphe Verbindungen unter Nutzung von NMR-Experimenten untersucht. Die Aufklärung lokaler Strukturen in diesen Materialien bildet ein Bindeglied zwischen der Klärung lokaler Strukturen im high surface-Aluminiumfluorid, das wegen seiner außergewöhnlichen Eigenschaften Gegenstand aktueller Arbeiten ist, und mechanistischen Aspekten der Sol-Gel Fluorolyse von Aluminiumalkoxiden. In drei Kapiteln werden Lösungsansätze zum Nachweis, der Identifikation und Aufklärung lokaler Strukturen in Aluminiumisopropoxidfluoriden vorgestellt: 1. Die Synthese einer Reihe von kristallinen Referenzphasen, 2. Das Verfolgen von Veränderungen lokaler Strukturen in Alkogelen und festen Aluminiumisopropoxidfluoriden mit unterschiedlichem Fluorierungsgrad und 3. Die einfache Variation von Syntheseparametern der Sol-Gel-Synthese. Auf der Basis der vorgestellten Resultate wird ein möglicher Reaktionspfad der Fluorolyse von Aluminiumisopropoxid entwickelt und Strukturmodelle für Zwischenstufen vorgeschlagen.